L'actuel musée a été constitué en 1990 par la réunion des collections du Musée d'Art Moderne (Museu d'Art Modern), créé en 1945, et du Musée d'Art de Catalogne (Museu d'Art de Catalunya), inauguré en 1934
Parmi toutes les collections du musée, il faut citer en premier celle d'art roman. Le musée expose une série de peintures murales qui le rendent unique au monde. Également sont montrées diverses statues en bois, pièces d'orfèvrerie, émaux et sculptures en pierre. La majorité des pièces sont des exemplaires de l'art roman en Catalogne.
De la période gothique, le musée montre des pièces réalisées suivant diverses techniques qui servent à illustrer cette période historique en Catalogne. Dans la section consacrée à la Renaissance et au Baroque on doit détacher deux panneaux de Bartolomé Bermejo, un Martyre de Ribera, une Immaculée de Zurbarán et un célèbre San Pablo de Velázquez, une des rares peintures attestées de cet artiste conservées en dehors du Musée du Prado. Cependant, cette section du musée demeurait incomplète et s'est enrichie considérablement avec la collection particulière de Francesc Cambó et un dépôt du Musée Thyssen-Bornemisza.
La Collection Cambó fut donnée de manière désintéressée. Entre autres, il faut noter des peintures de Sebastiano del Piombo, Rubens, le Portrait de l'abbé de Saint-Non de Fragonard, deux scènes vénitiennes de Giandomenico Tiepolo et une curieuse scène mythologique, Cupidon et Psyché, de Goya.
Récemment, le MNAC a reçu diverses œuvres de Pablo Picasso, dont il faut noter Mujer con sombrero y cuello de piel, cédée comme dation en guise de paiement d'impôts. Une peinture singulière de Edvard Munch est exposée sous forme de prêt depuis septembre 2007: Portrait de Thor Lütken, qui était l'avocat du peintre.
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